Elhunyt a Rolling Stones első számú múzsája

Tinédzserként költözött Londonba, ahol ahol találkozott az épp befutó Rolling Stones menedzserével. A találkozásból kislemez lett, Mick Jagger és Keith Richards írták meg 1964-ben bemutatkozó dalát, az As Tears Go By-t, amely bekerült a brit Top 10-be. (Ez volt a később legendássá vált szerzőpáros első közös szerzeménye). Három további kislemeze is felkerült a slágerlistára, nemcsak Nagy-Britanniában, hanem az Egyesült Államokban is. 

Több Rolling Stones-dalt ő ihletett, köztük olyan nagy slágereket, mint a Wild Horsest és a You Can't Always Get What You Want című dal. Gyorsan sztárrá vált, folk-pop lemezek sorát adta ki, amelyek ellenpontozták a kor „brit inváziójának“ zordabb hangzását. Szerelmi viszony alakult ki közte és Jagger között, ami folyamatos sajtóérdeklődést biztosított számára, de negatív mellékhatásokkal is járt – ekkor szokott rá a kábítószerekre. 

Később zenei karrierje megtorpant, miközben küzdött a drogfüggőséggel, az anorexiával, sőt egy ideig hajléktalanként is élt. De miután két jól sikerült albummal visszatért – az 1976-os Dreamin' My Dreams és a három évvel későbbi, Grammy-jelölt Broken English -, már egész életművét ünnepelték. Az utóbbi album, amely a viharos hatvanas évek érzelmi és lelki megpróbáltatásainak krónikája, olyan későbbi sztárokra is nagy hatással volt, mint PJ Harvey és Nick Cave. 

A zenével párhuzamosan Faithfull élete nagy részében színésznőként is dolgozott, több filmben és színpadi produkcióban szerepelt Angliában. Színészi munkássága Jean-Luc Godard Made in U.S.A. című filmjével kezdődött, amelyben saját magát játszotta, majd Jack Cardiff The Girl on a Motorcycle című filmjével, Tony Richardson Hamletjével és Sofia Coppola Marie Antoinette-jével folytatódott. Egyik utolsó filmes szereplése egy szinkronszerep volt Denis Villeneuve Dűne című filmjében.

Az elmúlt években ismét a figyelem középpontjábba került; a Broken English 2013-ban deluxe újrakiadást kapott, és évek óta készül egy életrajzi film, amelyet Ian Bonhôte rendez, és amelyben Lucy Boynton alakítja Faithfullt.